La expansión de Pedro I llegó a Barbastro. Ésta era una plaza de dominio musulmán que había sido ganada y perdida en tiempos de Sancho Ramírez. Resultaba difícil de defender para los musulmanes por la proximidad de fortalezas cristianas y por la lejanía otras plazas musulmanas, como Fraga y Lérida, que pudiesen asistirles en caso de necesidad.
Pedro I se dirigió en primer lugar a Calasanz, pueblo de Ribagorza estratégicamente situado, y que, desde la toma de Monzón, cerraba el paso a las huestes cristianas. Calasanz tenía en ese momento su guarnición habitual más muchos musulmanes llegados de Huesca tras su rendición.
Al año siguiente, en 1099, Pedro I fortificó el Pueyo de Barbastro, en las cercanías de este lugar. Antes de ser ocupada esta plaza, el rey, convencido de lograr su conquista, envió a Roma al obispo Poncio de Roda para gestionar el traslado de la sede de la diócesis de Roda a Barbastro. El rey concentró las fuerzas que se encontraban en las cercanías para ocupar la plaza, cortó el suministro de víveres y derrotó a un ejército de socorro enviado desde Zaragoza para distraer a los atacantes. Barbastro cayó en poder de pamploneses y aragoneses en octubre del año 1100. El rey restituyó a este lugar los honores de sede episcopal, honores de los que había gozado en tiempo de Sancho Ramírez, y nombró obispo a Poncio.
Tras la conquista de Barbastro, Pedro I quiso fortalecer ambas riberas del Cinca para hacer frente al poder musulmán de Lérida y así fortificó Velilla del Cinca, Pueyo de Santa Cruz y Peña de San Salvador.