El 1 de enero de 1387 se convirtió en rey de Navarra. A diferencia de la época previa, caracterizada por la conflictividad armada, bajo su reinado, se tendió a realizar una política diplomática, tendente a evitar guerras. Las batallas militares estaban perdidas y tratar de seguir la política bélica de su padre era una empresa avocada al fracaso. De esta manera desplegó una importante diplomacia que pudo sufragar gracias a una buena administración pública navarra, que había conseguido que la economía del reino estuviese saneada.
En lo relativo a sus bienes patrimoniales de Francia, en el año 1404 firmó un acuerdo con la Corona de Francia por el que renunció a sus dominios en territorio francés. De este modo, dejó sus aspiraciones a Evreux, Avranchez y todos los castillos de Normandía, exceptuando el de Cherburgo, a cambio de una compensación económica: la suma de 12.000 libras anuales de renta, en diversos territorios que formarían un nuevo ducado, el ducado de Nemours. Poco después vendió al rey de Francia la plaza de Cherburgo por 200.000 libras tornesas. De este modo se centró más en su reino de Navarra, que podía permitirle el acrecentamiento patrimonial en próximas.
Europa vivió una época de Cisma a inicios del siglo XV. En este aspecto, Carlos III y Navarra apoyaron al papa cismático Benedicto XIII, hasta el año de 1416. A este papa le realizó una importante solicitud (que retomaron los reyes Catalina I y Juan III a inicios del siglo siguiente) consistente en la creación de una única provincia eclesiástica para Navarra, que estuviera dividida en varias diócesis. El objetivo era claro: dar más cohesión interna a todos los territorios navarros, ya que a la territorialidad geopolítica se le añadiría también la religiosa. Sin embargo, este proyecto no se pudo llevar a cabo debido a la división en la iglesia así como a las presiones políticas de los reyes de Castilla y Aragón.
Afincado en Navarra durante gran parte de su reinado, Carlos III fue mecenas de la cultura, poseyó una enorme biblioteca y no reparó en gastos para adecentar el castillo de Tafalla y el castillo de Olite, donde solía residir. Con una acertada visión política, trató de mantener unas buenas relaciones con Castilla, para evitar conflictos militares que Navarra no podía afrontar sin exponerse a más pérdidas territoriales. Su matrimonio con la infanta Leonor de Trastámara, en 1375, conllevó años después, ya siendo rey, que los reyes de Castilla le devolvieran los castillos de Tudela, San Vicente de la Sonsierra y Estella.
Dentro de la diplomacia realizada con objeto de reforzar Navarra y agrandar el conjunto territorial del reino, Carlos III desarrolló una política matrimonial muy hábil, casando a sus herederos con las monarquías próximas, abriéndose expectativas en todos los ámbitos políticos limítrofes a Navarra. En su apertura a terrenos del sur de Francia en diciembre de 1403, casó a Juana, su primogénita, con Juan de Foix, vizconde de Bearne y conde de Foix. Esta infanta navarra falleció en 1413 sin tener descendencia, de modo que no se llegó a plasmar el objetivo de Carlos III de ampliar la Corona de Navarra con territorios colindantes, más fáciles de defender que otros ubicados al norte de Francia, y con los que podía hacer una presión política a los reyes vecinos, mucho más efectiva que la que fue realizada en la época de Carlos II. Del mismo modo, casó a us hija Isabel con Juan, conde de Armagnac, de modo que se garantizó a dos de las casa nobiliarias de mayor poder político y territorial en la franja norpirenaica.
También emprendió gestiones provechosas con Aragón, ya que se casó a Blanca (tercera de las hijas) con el heredero de la Corona de Aragón, Martin de Sicilia, que falleció en 1409. Y posteriormente, en segundas nupcias, la infanta de Navarra contrajo matrimonio con Juan de Aragón, hermano del rey Alfonso V de Aragón.
En el plano de política interna, uno de los hitos en Navarra fue el denominado "Privilegio de la Unión", de septiembre de 1423 por el que los tres burgos de Pamplona quedaron unificados en un único Ayuntamiento, con un único escudo y unas únicas rentas, siendo eliminados los límites y divisiones físicas que habían existido hasta entonces entre el burgo de San Cernin, el de Navarrería y la población de San Nicolás.
Finalmente, cabe destacar que en el año de 1423 instituyó el título de Príncipe de Viana, que a partir de entonces llevaron los herederos al trono del reino navarro, siendo el primero en hacerlo su nieto Carlos, hijo de Blanca de Navarra y Juan de Aragón, siendo el Viana un principado integrado por 14 localidades navarras, cuya cabeza fue la ciudad de Viana.