La colección del Museo Chillida-Leku tiene su origen en las obras que Eduardo Chillida y su mujer, Pilar Belzunce fueron guardando de forma discontinua, desde el comienzo de su carrera. En la década de los 80, el concepto de colección comienza a cobrar sentido aumentando el número de obras a partir de dos circunstancias fundamentales: la compra de los terrenos del museo, y el fallecimiento de su marchante habitual y amigo, Aimé Maeght quién le apoyó desde sus inicios.
Hacia 1993, durante la reconstrucción del caserío Zabalaga, se conciben las salas de la planta superior con idea de crear un recorrido expositivo cronológico. También se dedicará un espacio final a las obras de papel y de pequeño formato de carácter más íntimo; su música de cámara. Con este propósito, la familia Chillida decide adquirir varias esculturas fundamentales de la década de los 50 completando el discurso sobre su trayectoria.
Algunas de las obras monumentales de la zona exterior del museo fueron creadas como proyectos públicos para ser ubicadas en diversas ciudades europeas. Sin embargo, por las dificultades que a veces conllevan este tipo de proyectos, hoy forman parte de la colección. Su situación estratégica e integración con el entorno conforman una de las imágenes más representativas del espacio.
Pocos años después de la apertura del Museo Chillida-Leku, la colección toma su forma definitiva con el acotamiento de una serie de esculturas, dibujos, collages, grabados y gravitaciones, como resultado de la selección de obras determinantes en la trayectoria del escultor. Un legado para el museo y su público, que se muestra ordenado en la primera planta del caserío, y continúa en la planta baja y exterior del museo, con las obras del periodo de madurez (1980-2000) ubicadas en función del espacio.
Eduardo Chillida huye de lo establecido, se acoge únicamente a la norma de la naturaleza en la medida que forma parte de ésta. En el exterior del museo, las esculturas se exhiben en un entorno próximo. En ellas, se expresa su cuestionamiento del espacio y la materia, mostrando el hierro y la piedra de un modo natural.