La colección inicial del museo es un depósito del Partido Carlista que en el año 2000 firmó un convenio con el Gobierno de Navarra por el que le cedía en depósito indefinido gran parte de los bienes que forman su legado histórico: banderas, uniformes, condecoraciones, cuadros, fotografías y otros objetos variados. Parte de estos bienes se encontraban en ese momento depositados, desde 1997, ante el Gobierno Vasco (físicamente conservados en el Museo Arqueológico, Etnográfico e Histórico Vasco, Bilbao).
En este depósito encontramos algunas piezas excepcionales para la historia del carlismo como el Estandarte real o bandera Generalísima del ejército de Carlos V, bordada por su primera mujer, María Francisca de Braganza y Borbón, al inicio de la campaña de 1833, el dólman o chaqueta tipo Attila correspondiente al empleo de capitán general que Carlos VII utilizó en la batalla de Lácar (1875) o el uniforme de zuavo pontificio de Alfonso Carlos, hermano de Carlos VII y pretendiente él mismo en 1936.
Posteriormente la colección se ha incrementado por otras vías. Por un lado, la adscripción al Museo del Carlismo de bienes propiedad de la Administración Foral dispersos en otras dependencias., como un conjunto de fotografías, grabados, hojas volantes, pasquines y misa de campaña, así como setenta ejemplares de prensa.
Por otro lado, las adquisiciones realizadas por la Administración Foral en los años previos a la inauguración del museo entre las que destacan monedas, sellos, álbumes de fototipias y, sobre todo, varios cuadros de batallas y protagonistas carlistas realizados por pintores como Francisco de Paula Van Halen y Maffei, José Cusachs y Cusachs, Enrique Estevan y Vicente, José Benlliure, Cecilio Pla y Elías Salaberría.
Además, el discurso de la exposición permanente ha recomendado la petición de varios préstamos (depósitos) concretos a otras instituciones y particulares entre las que se encuentran: el Museo Nacional del Prado, el Museo Gustavo de Maeztu de Estella (Navarra) o la Fundación Jaureguízar, titular del Museo de Tabar (Navarra).