Según se señala en el Prólogo, la idea de la obra data de 1740, pero el relanzamiento definitivo del proyecto tuvo lugar en 1722 por el conde de Campomanes y, sobre todo, en 1799 mediante la designación de una Junta compuesta por los señores Francisco Martínez Marina, director de la Academia de la Historia y fundador de la Escuela de Derecho español, Joaquín Traggia, Vicente González Arnao y Manuel Abella, secretario este último de la Junta. Antes de la redacción definitiva se enviaron cartas de oficio y cuestionarios a las autoridades administrativas y religiosas locales además de a personas particularmente señaladas por sus conocimientos.
Una vez hecho el acopio mínimo de material, se encomendó a Marina la descripción de Álava, a Traggia el artículo general de Navarra y las merindades de Pamplona y Estella, a Abella las de Sangüesa, Tudela y Olite, y a González Arnao el señorío de Vizcaya. Guipúzcoa fue distribuida entre los cuatro. El volumen dedicado a la Rioja fue redactado por el miembro de número D. Ángel Casimiro de Gobantes. Aparte de los principales redactores ya mencionados, en la elaboración de los volúmenes I y II participaron, según el prólogo citado, las siguientes personalidades: Domingo Fernández de Campomanes, ministro del Consejo de Navarra; Juan Antonio Fernández, archivero de la Orden de Santiago, marqués de las Amarillas, virrey de Navarra; Maximino de Echalaz, conde de Guendulain; D. Juan Agustín de Monzón, diputado; Andrés de Santa María, ministro togado y presidente del tribunal de la Cámara de Comptos; Lorenzo Igual de Soria, obispo de Pamplona; Tomás de Marichalar, particular; Domingo Jacinto de Vera, particular; Antonio Sánchez, vicario de Barasoain; Josef Ximenez Diago, profesor de cánones; Joaquín Ibarra, canónigo; Patricio Ramirez, monje de la Oliva; Francisco Xavier de Arbeloa, monje de Leire; Ramón Arroquia de Oses, monje de la Oliva; Bernardo Paternain, abad de Marcilla; Josef de Enseña, canónigo; Josef Cornide, secretario de la Academia; Bartolomé Olaechea, particular; Luis Marcelino Pereyra, corregidor de Vizcaya; Pedro Jacinto de Álava, gobernador de las aduanas de Álava; Lorenzo de Prestamero, presbítero, duque del Infantado; Alfonso Durán y Barazabal, corregidor de Guipúzcoa; Bernabé Antonio de Egaña, secretario de la provincia de Guipúzcoa; Xavier Joaquín de Oxinaga, teniente de arcipreste de Léniz; Antonio Ignacio de Cortabarria, del Consejo de S. M., marqués de Montealegre, conde de Oñate, marqués de Valmediano, conde de Salvatierra, y Joaquín Antonio del Camino y Orella, canónigo e historiador.
La confección de este importante trabajo se vio dificultada por el recelo que suscitaron los cuestionarios en amplios sectores del país: "El interés personal y algunos temores infundados de parte de los pueblos hacen que éstos no procedan en las relaciones con la verdad debida" (p. 25). No siempre tampoco se allegó los datos necesarios por quienes podían hacerlo. "Nadie pudiera tan a poca costa contribuir a la obra del Diccionario, como los grandes señores -continúa el prologuista- porque en los lugares de su señorío tienen personas de confianza a quienes encargar las descripciones y en sus archivos preciosos documentos para ilustrar la historia" (p. 25), pero no pocos hubo que "lejos de contribuir como era de esperar a tan nobles fines no tuvieron ni aun la cortesía de contestar a sus oficios" (p. 26).