Sus dos grandes obras literarias son las Crónicas y el Rimado de Palacio; de menor importancia son el Libro de Cetrería o de la caza de las aves, algunas poesías y varias traducciones de autores latinos e italianos. Ayala fue uno de los precursores del Renacimiento en la península, y tanto sus traducciones de clásicos como el fondo que late en sus obras originales muestran el espíritu maduro y refinado de aquel hombre genial que en medio de una de las épocas más sangrientas y movidas de la Edad Media encuentra tiempo para pensar y escribir con maestría suma, enlazando el pensamiento de la antigüedad clásica con el ambiente borrascoso en que vivía.
Sin olvidar los libros de caballería a los que él mismo se confiesa aficionado. Tradujo las Décadas primera, segunda y cuarta de Tito Livio, la obra De Consolatione de Boecio, las Morales de San Gregorio Magno, los tres libros De Summo bono de San Isidoro, la Crónica troyana de Guido de Colonna y parte del De casibus virorum illustrium de Bocaccio con el título de Caída de príncipes; algunos le atribuyen otras traducciones como el Valerio Máximo. Su Libro de cetrería o de la caza de las aves et de sus plumajes et dolencias et melecinamientos, lo escribió mientras se hallaba prisionero en el castillo de Oviedes y está dedicado al obispo de Burgos, D. Gonzalo de Mena, gran cazador; es una obra muy curiosa, tanto en su aspecto puramente venatorio, como en cuanto refleja perfectamente las costumbres de la época.
Se conocen varias poesías de él, y sin duda debió escribir muchas más, a juzgar por el respeto con que se le trata en los Cancioneros del siglo XV. En el Cancionero de Baena se recoge una composición, que lleva el n.º 518, como contestación a un problema teológico planteado por Ferrán Sánchez Talavera; la composición de D. Pero está escrita en estrofas de arte mayor, y al final muestra el único ejemplo de mester de clerecía contenido en el Cancionero, apéndice que se dice ser traducido de San Ambrosio. En el tomo 35 de la Biblioteca de Autores Españoles se incluyen dos poesías líricas -Señora, estrella luciente y Si yo en mi insuficiencia- que deben corresponden a una fase anterior.
El Rimado de Palacio lo escribió en su mayor parte también en Oviedes. Consta de tres partes distintas de las cuales una es de arte mayor y versos de tipo juglaresco que el llama versetes compuestos a apres. Comienza el poema con una confesión siguiendo los diez mandamientos, los siete pecados capitales, las obras de misericordia corporales, los cinco sentidos y las obras de misericordia y espirituales, para escribir seguidamente una sátira punzante y llena de dinamismo de la sociedad en que vivía, desde las altas jerarquías eclesiásticas y temporales hasta los distintos oficios en particular; está escrita en cuaderna vía y llega hasta la estrofa 706. La segunda parte, en donde es grande la variedad de metros y rimas, está dedicada a motivos religiosos y líricos, especialmente marianos; llega hasta la estrofa 886.
La tercera y última parte es un extenso comentario a las Morales de San Gregorio, utilizando nuevamente la cuaderna vía. La iglesia es la primera en caer bajo los dardos de su sátira, y a su frente el Papado, cuya riqueza actual compara con la sencillez y pobreza de San Pedro y los primeros pontífices. No para aquí la crítica contra las costumbres relajadas de la gente de Iglesia; del Papa baja hacia los prelados y clérigos inferiores, para tomarla después con la realeza, dominada por privados ambiciosos y judíos usureros. Y finaliza con las costumbres envilecidas de mercaderes y letrados, y los fechos de palacio.
El valor del Rimado de Palacio estriba más en su contenido satírico y didáctico que en su forma poética. Como estilista, el Canciller tiene mucho más valor en sus Crónicas de los reinados de Pedro I, Enrique II, Juan I y Enrique III; esta última incompleta, ya que la muerte le sorprendió cuando narraba los sucesos del 1396. La Crónica del rey D. Pedroem> ha logrado quizás una popularidad mayor que las otras, y no porque sea mejor sino por las discusiones que han provocado en todo tiempo los juicios y relatos del Canciller, a quien muchos acusaron de parcial en contra del monarca vencido.
En general se opina hoy día que no falseó los sucesos aunque sí se admite que pecó con el silencio, es decir, refiriendo los sucesos que ensombrecieron la vida del monarca y prescindiendo de aquellos que pudieran beneficiarle. Se estima que la mejor de sus crónicas es la Crónica de Juan I, en la que el estilo es perfecto y por sí sola la descripción de la batalla de Aljubarrota le valdría a su autor los galardones de la fama imperecedera. Llama la atención en los relatos históricos del Canciller, no sólo la agilidad del lenguaje que supone un avance extraordinario con respecto a los cronistas del rey anterior, Alfonso I, sino el empeño, logrado quizás un poco subconscientemente, de darnos los retratos psíquicos de los personajes por él reseñados. Narra los sucesos con gran viveza y colorido, entremezclando conversaciones. Discutidas en algún tiempo la veracidad de las crónicas, las más recientes investigaciones históricas han venido a comprobar enteramente cuantos hechos recogió el Canciller.